万历二十一年（1593年），徐光启赴广东韶州任教，并结识了耶稣会士郭居静。
万历二十四年（1596年），转至广西浔州任教。
万历二十五年（1597年），徐光启因考官焦f赏识而以顺天府解元中举。
万历二十六年（1598年），会试他未能考中进士，回到家乡教书。
万历二十八年（1600年），他赴南京拜见恩师焦f，与耶稣会士利玛窦第一次晤面。
万历二十九年（1601年），徐光启没有参加会试。
万历三十一年（1603年），他在南京由耶稣会士罗如望（Jean de Rocha）受洗加入天主教，获教名保禄（Paul）。
万历三十二年（1604年），徐光启中进士，考选翰林院庶吉士。
万历三十四年（1606年），他开始与利玛窦合作翻译《几何原本》前6卷，次年春翻译完毕并刻印刊行。翻译完毕《几何原本》后，他又根据利玛窦口述翻译了《测量法义》一书。万历三十五年（1607年），三年翰林馆期满告散，他被授予翰林院检讨。同年徐光启的父亲在北京去世，他回乡丁忧守制。
万历三十六年（1608年），邀请郭居静至上海传教，这成为天主教传入上海之始。守制期间，他整理定稿了《测量法义》，并将《测量法义》与《周髀算经》《九章算术》相互参照，整理编撰了《测量异同》，作《勾股义》一书，探讨商高定理，开辟双园、农庄别墅，进行农作物引种、耕作试验，作《甘薯疏》《芜菁疏》《吉贝疏》《种棉花法》和《代园种竹图说》。
徐光启纪念邮票明崇祯元年（1628年），徐光启奉召回京，官复原职。
崇祯二年（1629年），他又擢升礼部左侍郎。因钦天监推算日食失准，崇祯皇帝同意由徐光启主持开局修历。同年，皇太极率领兵数万人进逼京畿，崇祯帝召集大臣平台议事，徐光启奏对战守之事。[8] 崇祯三年（1630年），升任礼部尚书。
崇祯四年（1631年），陆续进献历书多卷，即《崇祯历书》。
崇祯五年（1632年），以礼部尚书兼东阁大学士，入参机务。
崇祯六年（1633年），加太子太保、兼文渊阁大学土，同年11月8日病逝于任上，谥文定。
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